Ваш браузер устарел и не обеспечивает полноценную и безопасную работу с сайтом.
Установите актуальную версию вашего браузера или одну из современных альтернатив.
Изучение особенностей генерации второй гармоники (ГВГ) в различных наноструктурах является актуальным направлением в нелинейной оптике и нанофотонике [1]. Наноматериалы, генерирующие вторую гармонику, широко используются для многочисленных приложений [2, 3]. Одним из перспективных материалов, широко используемых для различных приложений в области фотоники, прежде всего для генерации второй гармоники, является кристалл LiNbO3 обладающий достаточно высоким коэффициентом нелинейности.
Эффективная генерация второй гармоники была получена в упорядоченных структурах, таких как фотонные кристаллы [4]. В случайно-неоднородной среде наличие многократного рассеяния может значительно усилить сигнал второй гармоники. Важным параметром, определяющим режим рассеяния при распространении света в неупорядоченной среде, является длина свободного пробега фотонов . Уменьшение может приводить к понижению порога генерации. При замерзании коллоидной суспензии происходит вытеснение частиц из нарастающего льда и последующее увеличение концентрации частиц в областях жидкости перед границей замерзания. Этот процесс, приводящий к формированию плотноупакованных и, в отдельных случаях, даже упорядоченных структур, и лежит в основе формирования льда [5]. Уплотнение частиц приводит к уменьшению параметра замороженной суспензии при оптической накачке по сравнению с жидкой суспензией.
В данной работе продемонстрирована генерация второй гармоники в замороженной суспензии частиц ниобата лития, возникающая в результате смещения частиц и их агломерации в процессе замораживания.
В данной работе использовались образцы LiNbO3 в виде порошка, водной суспензии и тонкого слоя частиц, нанесенного на стеклянную подложку. Коллоидная суспензия частиц ниобата лития была получена методом лазерной абляции в жидкости. Порошок частиц ниобата лития был получен механическим измельчением объемного кристалла. Образцы, представляющие собой тонкий слой частиц ниобата лития, были получены путем многократного нанесения и высушивания суспензии на стеклянную подложку. Такие образцы моделировали процесс образования агломератов частиц, образующихся при замерзании суспензии.
Для возбуждения второй гармоники в образцах использовались два источника накачки: Nd:YAG-лазер Solar Laser Systems с модуляцией добротности (λ = 1064 нм, = 11 нс, Emax = 0,4 Дж, частота 10 Гц) и Nd:YAG-лазер Ekspla с синхронизацией мод (λ = 1064 нм, = 30 пс, Emax = 50 мДж, частота 10 Гц). Для регистрации спектров второй гармоники использовался спектрометр Ocean HDX со спектральным разрешением 1 нм в исследуемом спектральном диапазоне.
В замороженной суспензии частиц ниобата лития, в слое частиц на подложке и в порошке наблюдалась генерация второй гармоники при обеих длительностях возбуждения. В жидкой суспензии частиц ниобата лития при концентрации ~108 см-3 при обеих длительностях импульса лазера в спектрах пропускания не наблюдалась генерация второй гармоники. Затем, когда суспензия частиц той же концентрации замораживалась, компонента, соответствующая ГВГ, появлялась в спектрах (рис. 1, a). Дальнейшее понижение температуры не приводило к изменению интенсивности ГВГ. В процессе формирования кристаллической структуры частицы скапливаются на поверхности твердого фронта, что связано с его смещением при росте твердой фазы. При этом происходит уплотнение частиц в локальных областях образца. Этот процесс показан схематически на рис. 1, б. Уменьшение длины свободного пробега фотонов в образованных слоях частиц по сравнению с ее значением для жидкой суспензии способствует резкому увеличению эффективности процесса ГВГ. На рис. 2 приведен спектр излучения второй гармоники в замороженной суспензии при различных энергиях накачки.
Интенсивность излучения второй гармоники пропорциональна квадрату интенсивности излучения основной частоты , где — толщина образца, — константа пропорциональности. Экспериментально была получена зависимость интенсивности второй гармоники от энергии накачки для замороженной суспензии, для слоя частиц на подложке и для порошка при нано- и пикосекундной длительности накачки. Во всех случаях зависимость была близка к квадратичной.
С помощью метода когерентного обратного рассеяния была определена длина свободного пробега фотона в порошке ниобата лития. Она составила 28 мкм на длине волны второй гармоники и 15 мкм на длине волны лазерного излучения.
На рис. 3 показано угловое распределение интенсивности излучения второй гармоники для различных образцов. Излучение от суспензии преимущественно сонаправлено с излучением накачки. В случае тонкого слоя частиц направленность исчезает. В более толстых слоях, как и в порошках, соотношение интенсивности увеличивается в пользу обратного направления, что соответствует теоретическим расчетам для стационарной диффузионной модели ГВГ в многократно рассеивающих средах [6].
Как было показано, фазовый переход жидкой суспензии в твердое состояние сопровождается образованием области с повышенной концентрацией частиц суспензии, что легко диагностировать по сигналу второй гармоники. Таким образом, путем включения в оптически прозрачную жидкость частиц, генерирующих вторую гармонику, процесс усиления света за счет многократного рассеяния можно использовать для изучения различных фазовых переходов, в частности, для изучения процессов организации частиц при формировании льда и как основу для создания сенсоров фазовых переходов в среде.
